1999年在電視劇《新聞小姐》中飾演計小宇一角。同年參與拍攝楊恭如、李亞鵬主演的青春偶像劇《情牽日月星》，飾演陳飛。2000年參演唐國強、鮑國安主演的古裝劇《包公生死劫》。同年在王亞楠、李嘉存主演的愛情古裝劇《東西奇遇結良緣》，飾演諸葛小花。 2001年在李小璐、潘粵明主演的青春偶像劇《青春的童話》中飾演陳虎。2002年與焦恩俊、金巧巧合作領銜主演古裝戲說劇《飛刀問情》，飾演龍小云。2003年參演由汪國輝執導的愛情連續劇《追夢谷》，在劇中飾演李曉飛一角。同年友情參演電視劇《女人行》，飾演獨行俠。2004年在李密執導編劇的青春偶像劇《魔術奇緣》中飾演吳奇安。2007年搭檔張涵予、王寶強領銜主演朝鮮戰爭及建國初期爲題材的電影《集結號》，並憑藉此片榮獲第十五屆大學生電影節最受歡迎男演員和第17屆金雞百花電影節最佳新人獎提名。同年與金楨勳、徐若瑄合作領銜主演情感劇《戀愛兵法》，飾演王文清。2008年聯合羅海瓊、劉佩琦領銜主演戰爭歷史劇《烽火影人》，飾演謝團長。同年與李清、孟夢合作主演電影《七秒鐘的魚》，在影片中飾演樑晨。
2009年在吳辰君、趙文琪主演電視劇《九鼎迷蹤》中飾演藤偉，因在拍戲現場意外遭遇車禍而受傷。同年參與拍攝電影《約翰·拉貝》，飾演小顧。 2010年與言承旭、陳嘉樺合作主演愛情劇《就想賴着你》，飾演趙擎一角。同年在薛佳凝、冷中易主演的全新偶像劇《租個女友回家過年》中飾演符佐。在曾寶儀、張浩天主演的喜劇《天師鍾馗之青蛇有淚》中飾演孟文軒，與安以軒主演電影《喋血孤城》。 2011年搭檔富大龍、李倩領銜主演電視劇《新京城四少》，飾演童玉官。同年參與拍攝由穆德遠執導的戰爭劇《中國1921》，在劇中飾演湘江三傑蔡和森。 2012年聯合朱亞文、李樑主演革命史詩題材電視劇《我們的法蘭西歲月》，在劇中飾演宗旭之。同年搭檔惠英紅、莫小棋主演都市迷情片《幸福迷途》，飾演劉峯。
2013年搭檔佟麗婭、陳小藝領銜主演以1976年發生在唐山的那場巨大災難爲背景的電視劇《唐山大地震》，飾演萬小達。 同年在戴睿執導的時裝劇《美人季》中飾演周康。2014年聯合張歆藝、袁弘領銜主演電視劇《解憂公主》，在劇中飾演軍須靡。同年與湯唯、馮紹峯主演影片《黃金時代》，飾演汪恩甲。與張嘉譯、黃志忠合作主演以揚州鹽商爲題材的電視劇《大清鹽商》，飾演汪海鯤。與王學圻、李欣汝合作主演歷史題材電視劇《孔子春秋》，飾演少正卯。 2015年，12月5日大型古裝懸案劇《長安三怪探》開播，袁文康在劇中出演熱血怪探李秀一。2016年，2月電視劇《女醫·明妃傳》熱播，飾演“蒙古王”綽羅斯·也先獲好評，同月電視劇《解憂公主》央視熱播，再度出演異域王軍須靡，成功在熒屏上承包異域王的角色。2016年4月，在與保劍鋒合作的抗戰電視劇《雪海》中，飾演反派中山武。4月15日，主演的電影《紐約紐約》全國公映。2016年6月，與趙麗穎、陸毅主演的民國諜戰劇《胭脂》即將登陸東方衛視。
